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宮本 ユタカ; 安田 健一郎; 間柄 正明
no journal, ,
土壌や植物などの環境試料中に含まれる極微量アクチノイドの元素組成や同位体組成から放出起源や履歴を読み解く道具としてアメリシウムやプルトニウムを含む多元素の極微量化学分離技術を開発することを目的とし、一本の陰イオン交換カラムでナノグラム以下のウラン、トリウム、鉛、希土類元素に加えてプルトニウムも逐次的に自動で分離できる技術を開発してきた。プルトニウムの年代推定などとして重要なアメリシウムの分離をこの逐次分離に加えるべく、スパイクや標準溶液を用いて最適な分離溶離液組成を検討した結果などについて述べる。
藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 瀬川 麻里子
no journal, ,
群分離されたグループのうちTc・白金族元素は、管理すべき長寿命放射性核種であるTc-99, Pd-107を含む。これらの放射性核種の定量は重要であるものの、Pd-107は純
核種であり、Tc-99もほとんど崩壊
線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。本研究では、群分離後のTc・白金族元素の非破壊分析を確立する事を目的として、ANNRIを用いた飛行時間法を適用した即発線分析(TOF-PGA)によって高レベル放射性廃液を模擬した試料の測定を行い、放射性核種(Tc-99, Pd-107)の定量を行った。その結果、従来法ではTc-99もPd-107も定量することは困難であったが、TOF-PGAではどちらも明瞭なピークを確認でき、試料の内容物によらず正確な定量値を得ることができた。本発表では、この実験の詳細について述べるとともにANNRIでの分析法開発の現状についても紹介する。
Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司
no journal, ,
Nickel-based super alloys are found in a wide range of applications, such as the manufacture of gas turbine military aircraft, power generation and marine propulsion. These kinds of alloys generally have complicated chemical compositions. In many studies, their compositions were determined by X-ray fluorescence (XRF) method since the alloys were not destroyed before testing their properties. However, XRF cannot detect the deep layer of alloys (typically under 0.1-mm depth). Therefore, thick alloys are hardly examined directly by XRF. Prompt gamma-ray analysis (PGA) and neutron resonance capture analysis (NCRA) are well-known non-destructive methods which are applicable to thick samples. Unfortunately, PGA is not very sensitive to some elements (e.g. Nb) and NCRA lacks of sensitivity to some light elements. At J-PARC ANNRI, the two methods have been combined as a new analytical method, TOF-PGA, which overcomes the disadvantages of PGA and NCRA. It is feasible to apply the new method to the examinations on materials with complicated chemical compositions. In this study, concentrations of Ni, Cr, Ti, Co, Al, B in two nickel-based super alloys were determined by PGA while W, Ta, Mo, Nb, Re, Ru and Hf were quantitatively analyzed by TOF analysis or TOF-PGA. The accurate results of present study show that the TOF-PGA technique is a powerful tool for the composition analysis on super alloys.
金子 政志
no journal, ,
本発表は、"日本放射化学会・2016年奨励賞"受賞講演である。メスバウアー分光パラメータであるメスバウアー異性体シフトを用いて、密度汎関数法による金属錯体の結合状態に対する評価を最適化し、その手法をdブロック錯体およびfブロック錯体に適用した。dブロック錯体においては、鉄二価集積型錯体のスピンクロスオーバー・スイッチング挙動の妥当性を確認し、鉄周りの局所的な環境の変化がスピンクロスオーバー現象の起きるか否かを示唆した。fブロック錯体において、
Eu, 
Npメスバウアー異性体シフトを用いて計算手法を最適化し、Am(III)/Eu(III)の錯形成挙動を調べた。その結果、f軌道電子の結合への寄与がAm(III)/Eu(III)で異なることを見出した。
塚田 和明; 橋本 和幸*; 初川 雄一*; 川端 方子*; 佐伯 秀也*; 湊 太志; 岩本 信之; 永井 泰樹*; 須郷 由美*; 渡辺 智*; et al.
no journal, ,
核医学用放射性同位体(RI)は、主に癌などに対する高感度の診断及び治療が可能であるため世界中で重用されている。我々は、診断用RIとしてMo-99を、治療用RIとしてY-90を、そして診断・治療の両方に対応できるRIとしての期待が高いCu-64及びCu-67を、安定稼働に定評がある加速器で得られる高速中性子を用いて合成する事を目指して研究を進め、本合成手法が有効であることを実証してきた。最近、生成量の更なる増加を目指し、重陽子エネルギーを50MeVに上げると共に、ターゲット物質をBe金属にすることで中性子発生量を増加させるなど更なる改良を行ってきた。その結果、例えばCu-67ではマウスを利用する体内分布観測に道を開く、医療利用研究に必要な量のRI合成に成功している。本発表では、本手法による対象RI合成の現状と副生成物の影響などについて報告する。
金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*
no journal, ,
マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離メカニズムを理解することは、高レベル放射性廃棄物の分離変換プロセスの構築のために重要である。我々は、抽出剤とMA/Lnとの結合状態をMA/Lnの分離挙動と相関づけることによって、MA分離メカニズムを明らかにすることを目的としている。本研究では、密度汎関数法を用いた計算化学研究によって、MA/Ln分離挙動を分子レベルでモデル化する。用いる基底関数や理論による分離挙動の違いを検討し、f軌道などの原子価軌道の結合特性がMA/Lnの選択性にどのように寄与するか議論する。
石井 康雄; 三田地 勝昭; 阿部 寛信; 新里 忠史
no journal, ,
原子力機構では、調査データに基づいて山地森林からの放射性セシウムの移動を予測し、これに起因する除染済みエリアの線量率の再上昇や、生活用水源への混入等に対する技術情報や対策案等を提供することを目的として、福島長期環境動態研究(F-TRACEプロジェクト)を進めている。本研究では、平成25-27年の森林観測エリアにおける地表面流出物質の種類別の分離、放射能分析の結果と空間線量率の変遷について報告する。
富田 純平; 宮田 佳樹*; 濱 克宏; 坂口 綾*; 長尾 誠也*; 山本 政儀*
no journal, ,
アルカリ土類元素であるRa同位体は、骨に集積し、線量係数も大きいため、内部被ばく線量評価上重要な元素であり、淡水系地下水中Ra同位体の濃度把握やその挙動解明が世界的に重要な課題となっている。本研究では、福島県南相馬市(9地点), 茨城県(12地点), 岐阜県瑞浪市(原子力機構瑞浪超深地層研究所立坑内観測孔、13試料)で採取した淡水系地下水中のRa同位体(
Ra, 
Ra)濃度範囲を明らかにするとともに、その濃度を制約する要因について検討を行った。福島県と茨城県で採取した水試料の大部分は酸化的なCa-HCO
型、岐阜県で採取した水試料は、還元的なNa-Cl(・HCO)型であった。地下水中のRaとRa濃度は、それぞれ0.07-35、検出限界以下(0.15)-76mBq L
であり、WHOの定めるガイダンスレベル(Ra: 10
, Ra: 10
mBq L)よりも低い値であった。岐阜県で採取した地下水のRa(8.0-35mBq L)は、福島県(0.15-2.7mBq L)や茨城県(0.07-2.9mBq L)の地下水よりも高濃度であり、その原因として、地下水の塩分や酸化還元環境の違いによる可能性が考えられた。
北辻 章浩; 大内 和希; 音部 治幹
no journal, ,
これまでにU(V)の電解還元に関し、U(IV)コロイドの存在下ではU(V)の還元速度が増大し、還元生成物であるU(IV)のコロイドが成長する、U(V)の自触媒還元反応について報告してきた。U以外の金属の類似化学種が同様な触媒作用を示す可能性を調べるため、U(IV)の類似化学種としてZr(IV)を共存させた溶液条件でのU(V)の還元を調べた。溶液中にZr(IV)を共存させ、金電極を用いて定電位差電解すると、電解初期のU(VI)からU(V)への還元電流に、U(V)の還元電流が上乗せされ、電解初期においてもU(IV)まで還元されZr(IV)が触媒作用を示すことが確認できた。この様なZr(IV)による触媒作用の大きさは、Zr(IV)溶液の調製方法に依存すること、ZrO
などの酸化物微粒子を共存させた場合には観測されないことなどを明らかにした。ZrはIV価の安定性が大きく、本実験条件下では原子価変化がないと考えられる。このため、U(V)の自触媒還元において、U(IV)水酸化物コロイド自身は電子授受に関与せず、反応場として触媒作用を与えると考えられる。
藤田 博喜; 野島 健大*; 永岡 美佳; 大澤 崇人; 小野 洋伸*
no journal, ,
開発した環境試料中ストロンチウム-90分析用自動化システムの高度化として、湿式灰化工程における圧縮空気の吹き付け機能の追加と加熱プログラムの改善、化学分離工程における試薬投入後の試料溶液の攪拌操作の改良、イオン交換工程における試料溶液量の監視方法の改良を行い、性能を向上させることができた。この自動化システムの概要を報告するとともに、実際の灰試料分析を行い、作業者による分析・測定結果との比較結果についても報告する。
佐藤 志彦; 末木 啓介*; 笹 公和*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故では事故初期において放出した通称Csボールと呼ばれる放射性粒子の原子力発電所北西地域における分布を調査した。先に報告したAg/Cs比によるイベント分離の結果から、つくばでCsボールが見つかった同一日である3月15日に2号機に由来するプリュームで汚染した地域からCs粒子とほぼ同じものが見つかった。一方、3号機に起因する汚染をした地域から、粒子は見つかったものの、Cs同位体比から2号機から運ばれたものと考えられる。今後はさらに周辺で調査を進めることで、3号機に由来する放射性粒子の有無を判断してゆく。
富田 涼平*; 松中 哲也*; 本多 真紀*; 佐藤 志彦; 松村 万寿美*; 高橋 努*; 坂口 綾*; 松崎 浩之*; 笹 公和*; 末木 啓介*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故により拡散した放射性核種は降雨などの影響を受けて地上に沈着した。原子力発電所から200km離れた千葉県東葛地域の河川底質土からも原子力発電所由来の放射性核種が検出されており、我々は地点毎に河川水溶存態中放射性セシウム
Csや放射性ヨウ素
I、それらの安定同位体濃度を測定した。特にセシウムに関して特徴的な変化が観測された。本流と比較して低いセシウム同位体比(Cs/
Cs)を示す利根川河川水の注水によって本流の溶存態中Cs/Cs比が一時的に大きく減少していた。一時的に減少したCs/Cs比は河口に向けて移動している間に徐々に上昇する変化が観測された。この溶存態中Cs /Cs比の上昇には底質土が大きく寄与していると考え、底質土から逐次抽出によりCsの抽出を行い、各フラクションのCsとCsを定量し、溶存態との比較を行った。結果、速い速度で底質土と溶存態との平衡に達することが示唆された。
線測定法の検討安田 健一郎; 鈴木 大輔; 金澤 和仁; 宮本 ユタカ; 江坂 文孝; 間柄 正明
no journal, ,
原子力機構では、原子力施設等における未申告活動を検知する手段の一つとして、保障措置環境試料分析手法を開発している。その一環として、TIMSに連続昇温法を適用し、粒子中核物質の同位体組成分析法を確立した。プルトニウム含有粒子をTIMS測定する際、事前の線測定で
Pu由来のAmを定量できれば、化学分離なしにプルトニウム精製時期の推定が可能となる。これまでに、直径1
m未満の粒子について測定し良好な結果が得られているが、直径3mを超える粒子では線スペクトルのエネルギー分解能が悪く、定量性に課題が残った。これまでの発表では、粒子を溶解することで解決したが、その後のTIMS測定時、連続昇温による元素弁別効果が低減するなど新たな問題が明らかとなった。今回、精製時期が既知のプルトニウム同位体標準物質の粒子を線測定し、エネルギー分解能の悪化による精製時期推定への影響を評価した。
豊嶋 厚史; 神田 晃充*; 池田 卓海*; 吉村 崇*; 篠原 厚*; 矢納 慎也*; 小森 有希子*; 羽場 宏光*
no journal, ,
放射性元素であるアスタチン(At)は、水溶液中において幾つかの酸化状態を取ると考えられているが、それぞれの価数や化学種についての実験的情報は得られていない。そこで本研究では、酸化還元剤ならびに電解法を用いたAtの酸化還元について検討した。
Bi(, 2
)
At反応によって半減期7.2時間のAtを合成し、Bi標的からAtを蒸留分離した後、1.0M HClO
水溶液系で酸化還元を行った。酸化還元剤を用いた実験では、HClOと酸化還元剤を混合し、ヘキサンに溶解した0.1Mリン酸ビス(2-エチルヘキシル)との溶媒抽出を行った。電解法の場合では、1.0M HClO水溶液でのフロー電解の後、同じ有機相を用いて溶媒抽出を行った。酸化還元剤を用いた場合、酸化剤、還元剤あるいは両者とも用いない場合で分配比がそれぞれ大きく異なった。これは本抽出系で酸化還元反応を観測できることを示している。一方、電解法では印加電圧を増減させても分配比は変化しなかった。電解直後に価数が元に戻っている可能性が考えられる。今後フロー電解クロマトグラフ法を用いて電解と分離を同時に行って酸化還元反応を検出する予定である。
佐藤 哲也; 金谷 佑亮*; 浅井 雅人; 塚田 和明; 豊嶋 厚史; 水飼 秋菜*; 長 明彦; 牧井 宏之; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; et al.
no journal, ,
103番元素ローレンシウム(Lr)は、強い相対論効果の影響により、その電子配置が周期表から予想される[Rn]
ではなく、[Rn]
となることが理論的に予想されている。Lrが最外殻電子軌道として7
を持つ場合、その揮発性はd軌道に価電子を持つルテチウム(Lu)と比べて高くなる可能性が指摘されている。本研究では、Lr原子の金属表面への吸着挙動を観測することで、Lrの揮発性について検討した。
Cf(
B, 4n)反応によって合成した
Lr(半減期27秒)を、オンライン同位体分離器(ISOL)に装着した表面電離イオン源を用いてイオン化し、イオン化効率を決定した。表面電離に関わる金属表面としてはタンタル(Ta)を用いた。得られたイオン化効率と、吸着がないと仮定した場合の推定イオン化効率との比rをイオン源温度範囲2690
2085 Kにおいて求めた。その結果、イオン源温度の低下に伴ってLrについて求めた比rの減少が見られた。Ta表面に対する吸着エンタルピーが大きいLuやTbでも同様の傾向が見られたことから、LrはTa表面に対してLuやTbと同様な吸着性を示すことが示唆された。
佐藤 哲也
no journal, ,
新たに開発した表面電離法を応用した手法をもちいて、103番元素ローレンシウム(Lr)の第一イオン化エネルギー(IP
)を決定することに初めて成功した。測定されたIPは4.96
0.08eVであり、アクチノイド中最小だった。得られた実験値は最新の相対論計算により求められた理論値4.963(15)eVとよく一致した。このことは、Lrが強い相対論効果の影響によって、電子配置[Rn]
をもつことを強く示唆するものだった。本成果は、理論計算に信頼できるベンチマークを与えたのみならず、原子番号が100を超える重い元素の原子の性質を調べる新しい道を拓くこととなった。これに加え、ランタノイド末端に位置するルテチウムとアクチノイド末端のローレンシウムの、周期表上における適切な位置に関する議論の引き金となった。